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En esta temporada se vio como Carly se enojó con sus amigos, Sam y Freddie, porque ellos no le dijeron que se habían dado su primer beso. Se celebró la primera entrega de premios iCarly, en la cual Spencer ganó el premio mayor por ser el mejor armador de premios iCarly y el mejor hermano de todos los tiempos. Freddie se cansó de la sobre-protección de su mamá, se reveló y se mudó de su casa, pero su mamá lo convenció de volver, con la condición de que no lo sobre-protegiera demasiado. Freddie además le salvó la Vida a Carly empujándola para que no fuese atropellada por un camión de tacos, cosa que Carly le agradeció aceptando ser su novia, pero este noviazgo no resultó, pues Freddie se dió cuenta de que Carly en realidad no lo quería sinceramente, por lo que él mismo le terminó a ella. Carly y Sam pelearon por dos chicos que tampoco se llevaban muy bien, Fleck y Dave, pelea que casi acabó con su amistad y pudo haber tenido un final trágico. Sam Confesó que, de niña, era Chica de Concursos de Belleza, además participó y ganó en uno de ellos. iCarly también casi va al espacio, cosa que no se logró porque Carly es claustrofóbica y no pudo aguantar una prueba que consistía en permanecer en un simulador espacial durante mucho tiempo. Sam fue a la cárcel por tirarle un Chile a un mandatario mexicano, por lo que Carly y Freddie se ven obligados a contratar a Spencer para hacer el webshow. Los chicos también se enfrentaron contra una psicópata que los secuestró en su propia casa, pero gracias a Gibby y su hermano Guppy fueron liberados.
La temporada anterior acabó en un cliffhanger, después de lo sucedido en iOMG. La noche del encierro en la escuela, Sam le confiesa a Freddie, dándole un beso apasionado, que todo este tiempo ha estado enamorada de él, mientras una sorprendida Carly lo observa todo por la ventana. A partir de aquí, la serie toma un formato continuo, iniciando esta temporada con una historia de 5 episodios (incluyendo iOMG) que se desarrollan en torno a la relación romántica entre Sam y Freddie, escritos por el creador del programa, Dan Schneider. En el primer capítulo de esta temporada, luego de besar a Freddie en el encierro, Sam huye y desaparece. Carly y Freddie la buscan en vano hasta que, 3 días después, descubren que se ha encerrado en un hospital psiquíatrico, pues piensa que ha perdido la cabeza por enamorarse de Freddie y se siente confundida. Al final de ese episodio, Freddie revela que también está enamorado de Sam, siendo este el comienzo de su relación amorosa. Los próximos episodios exploran los sentimientos de ambos, así como los problemas que su amor tendrá que afrontar. Estos episodios tienen continuidad, y son conocidos como la «Seddie story arc» (la historia de Sam & Freddie en español). Aunque fueron bien recibidos por el público y la crítica, el creador decidió terminarlos con otro cliffhanger que será resuelto o continuado en el futuro. Además, en esta temporada, Spencer será visitado por su antigua niñera, Sam y Freddie conducirán iCarly juntos, Carly saldrá con un muchacho muy inteligente, y Gibby tratará de pasar más tiempo con ella. Los chicos volverán a enfrentarse con Nora la psicópata, grabarán por primera vez iCarly en formato 3D, visitarán la fábrica de Grasitos, y conocerán en persona a la primera dama de los Estados Unidos, Michelle Obama.
